开发高效碳基过硫酸盐催化材料是目前环境材料科学的难点问题。近日，生态环境工程技术研发中心团队提出了氟掺杂提高碳催化活性、定向调控过硫酸盐非自由基活化的思路，并以“Activation of persulfate on fluorinated carbon: Role of semi-ionic C-F in inducing mechanism transition from radical to electron-transfer nonradical pathway”为题发表于催化和环境领域知名杂志Applied Catalysis B: Environmental。团队硕士研究生叶枫为论文第一作者，孙炜老师和Jonathan W.C. Wong教授为通讯作者，东莞理工学院为第一完成单位。论文合作者包括东莞理工学院黄海明教授和香港城市大学张其春教授等。
当前，塑料行业蓬勃发展，2020年全球塑料产量达3.67亿吨。其中，塑料增塑剂双酚A释放造成的环境污染，给人类健康和生态系统带来严重威胁。碳诱导的非自由基过硫酸盐活化技术，因选择性高、抗干扰性强，在水污染治理方面极具应用前景。然而，传统碳材料在活化过硫酸盐方面，石墨烯和碳纳米管存在制备复杂、价格昂贵以及活性炭存在催化位点不足、活化效率不高的问题。
虽然碳面修饰氮原子可有效构筑催化活性中心，但氮掺杂策略在介导过硫酸盐非自由基活化方面存在随机性。相比之下，碳面嵌入电负性更高的氟理论上将强烈诱导碳骨架中相邻碳原子发生电荷偏移，形成高缺电子性碳原子，增强碳与过硫酸盐间的耦合效应，从而介导界面电子转移非自由基氧化过程，为精准调控过硫酸盐非自由基活化提供了可能的途径。基于以上，该团队提出氟掺杂提高碳催化活性、定向调控过硫酸盐非自由基活化的方法。构建的碳材料在60分钟内对BPA的去除率达到99.5%，其中电子转移贡献率高达73.27%，结合DFT计算的Bader电荷分析，提出了“电子损失”诱导的催化机理。该研究为定向调控过硫酸盐非自由基活化路径提供理论指导。
本论文得到广东省基础与应用基础研究基金（No. A1515110649；2020A15110271；2019A1515110244）、广东省高校珠江学者资助计划（2017）、东莞理工学院团队（No. TDYB2019013）的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122992
（撰文：孙炜；一审：孙炜； 二审：詹春燕 ；三审：李长平）
