近期,我校邱永福教授团队开发出新型富勒烯功能材料,在光催化氮气还原领域取得重要研究进展,相关成果以“Covalent Functionalization of the 2D C60 Network via Aryl Diazonium Chemistry Enables Visible-Light-Driven Ammonia Synthesis”为题发表在综合性一区TOP期刊《ACS Nano》。该论文东莞理工学院为第一单位,中国科学技术大学为合作单位,博士后王涛涛为该论文的第一作者,陈木青研究员和杜平武教授为通讯作者。

氨(NH3)作为全球年产量超1.8亿吨的重要化工产品,兼具化学品前体和能源载体的双重角色。其低液化压力特性使其成为氢经济中的理想储氢介质,尤其在燃料电池领域前景广阔的情况下。然而,当前主流的Haber-Bosch合成氨工艺存在高能耗、高碳排放等问题。相较之下,光催化固氮技术利用太阳能驱动常温常压下的氮气还原,为可持续氨生产提供了新路径,可大幅降低环境负荷与能源消耗。


二维富勒烯(2D C60)材料因量子限域效应展现出独特的电子与光学性质,具有良好的光吸收性质、高比表面积、优异的电荷迁移率等性能,并在光催化水分解产H2O2和H2中表现出巨大的潜力。近日,东莞理工学院邱永福教授团队陈木青研究员和中国科技大学杜平武团队在前期工作基础上,设计开发了基于芳基重氮化学共价功能化策略对2D C60(4-MBD/2D C60和4-NBD/2D C60)进行功能化修饰。功能化的样品在可见光下实现无牺牲剂无助催化剂合成氨(4-NBD/2D C60产率达48 μmol g-1 h-1),优于多数无金属催化剂,且循环稳定性和长期稳定性良好。同时具有优异的光催化合成H2O2性能。飞秒瞬态吸收光谱显示,在4-NBD/2D C60中电子-空穴复合过程明显减缓,光生电子的寿命从203皮秒延长至289皮秒,准原位XPS光谱显示2D C60中光生电子转移到接枝分子上。原位红外光谱(DRIFTS)揭示了交替氢化路径,证实了芳基4-NBD修饰增强N2吸附与活化。
上述研究得到了国家自然科学基金面上项目(No. 52172053,22272022)及广东省自然科学基金粤莞联合基金地区培育项目/青年项目(No. 2023A1515110930, 2022A1515140089)的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c09588
(撰稿:王涛涛;一审:陈木青;二审:詹春燕;三审:李长平)