5月,我校化学工程与能源技术学院在国际期刊《Advanced Functional Materials》发表题为《Salt-Optimized Interface for Mitigating Cycle-Induced Interface Fluctuation of In Situ Polymerized Solid State Lithium Metal Batteries》的研究文章。其中,刘苏城博士为文章第一作者兼通讯作者,华南理工大学崔策助理研究员和我校张刚为共同通讯作者,东莞理工学院为第一完成单位。
原位聚1,3-二氧戊环(PDOL)电解质能有效改善固态电池的初始界面接触,但在长期循环过程中,锂负极的体积波动易导致电极与电解质界面产生间隙与裂纹,引发循环诱导的界面波动,造成接触损失和阻抗增加,严重制约电池的动态界面稳定性与循环寿命。为此,团队系统研究了不同锂盐引发剂对原位PDOL电解质界面特性的影响,提出了一种盐优化界面新策略。研究发现,由双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)引发的PDOL电解质(FPDOL)能够构建兼具高粘弹性和高离子电导率的固体电解质界面膜(SEI)。
研究表明FPDOL形成的SEI具有独特的梯度组分结构。外层富含有机-CFx组分,赋予SEI优异的柔韧性和粘附性,能够与动态演变的锂表面保持共形接触,有效缓解界面接触损失;内层含有Li3N和Li2S,显著降低了锂离子扩散能垒,加速界面动力学。相比之下,由LiDFOB和LiBF4引发的体系形成的刚性SEI难以适应界面形变,导致阻抗激增。基于此,Li||FPDOL||Li对称电池在0.1 mA cm-2下实现了长达1600小时的稳定循环,LiFePO4||FPDOL||Li全电池在1C倍率下循环250次后容量保持率高达97.8%。该工作为提升原位聚合固态电池的动态界面稳定性提供了重要参考。
图1 原位PDOL体系中循环诱导界面演变示意图
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202530092
(撰稿:刘苏城;一审:何清;二审:詹春燕;三审:李长平)